Possui obras muito raras dos séculos XVI, XVII, XVIII, XIX e XX, de várias áreas culturais.O seu acervo bibliográfico foi-se constituindo ao longo dos anos por meio de compra e de ofertas valiosas, em que se incluem as da Academia Real das Ciências de Lisboa e da Academia de História e muitos legados de professores da Faculdade e de intelectuais portugueses.

Destacam-se, pela sua importância e valor, a Biblioteca da Manizola e os legados Matos Romão (Filosofia), Delfim Santos (Filosofia, Pedagogia), Fidelino de Figueiredo (Literatura Portuguesa), José Leite de Vasconcelos (Linguística, Literaturas Clássica e Portuguesa), Cordeiro Ramos (Cultura Germanística), Osório Mateus (Teatro), Pais da Silva (História da Arte) e Jorge Borges de Macedo (História). Pelo seu grande valor e raridade, assume particular relevo uma primeira edição da “Peregrinação” de Fernão Mendes Pinto, oferecida em 1973 por Marcelo Caetano, antigo professsor e reitor da Universidade de Lisboa.